图1. “阵列化”单原子催化剂实现超高活性位利用率(Adv. Funct. Mater. 2019, 1906477)。
设计高效催化剂是促进清洁能源转化技术发展的有效途径之一。单原子催化剂由于具有100%的理论原子利用率、配位不饱和、催化位点均一等优点，可极大地促进电极反应的高效进行，因而引起了广泛关注。但是，电极反应发生在催化剂和电解质之间的三相界面上，只有暴露的活性位点才能参与催化反应。然而在传统催化电极组装过程中，粘结剂的使用会导致催化剂材料堆叠或团聚，从而使得催化剂活性位点被包埋，严重地降低了活性位点的利用率及催化活性。目前，单原子催化剂的活性位利用率普遍在15%以下（负载量为~2 wt%），远低于理论值，这与其设计初衷相悖。直接在集流体上构筑自支撑电极材料可以有效克服传统电极组装带来的问题。对于这种自支撑电极来说，有序纳米阵列单元可提高材料电化学比表面积，利于电解液的扩散传输及与活性位点的有效接触。然而，如何实现单原子催化剂的“自支撑”设计仍然是一个巨大的挑战。
基于此，我课题组报道了一种自支撑二维碳纳米片阵列负载Co单原子催化剂（SS-Co-SAC），实现了超高活性位利用率。得益于独特的纳米阵列结构及高活性位利用率，SS-Co-SAC表现出优异的氧催化性能和锌空电池性能。进一步通过原位电化学的方法，对催化剂的活性位点进行了量化研究。结果表明，相比于传统的粉体材料（~15.48%@2.3 wt％），阵列结构极大地促进了电解液与活性位点的接触，从而提高了活性位点利用率及催化性能（~22.3%@2.3 wt％）。本工作通过将单原子催化剂“阵列化”，实现超高活性位利用率及优异电化学性能，为高活性位利用率单原子催化剂的设计及应用提供了借鉴。相关结果发表在Adv. Funct. Mater. 2019, 1906477。
该研究成果得到了国家自然科学基金，北京自然科学基金，国家重点研发计划及中央高校基本科研专项资金的支持。
该论文的第一作者为博士生谢文富（2020年毕业），通讯作者为邵明飞教授和卫敏教授。