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ACS Appl. Mater. Interfaces:金属-酸双功能催化剂用于串联反应-苯加氢烷基化制备环己基苯

责编: | 发布日期:2023-02-01| 阅读次数:10

我课题组报道了磷钨酸(HPW)修饰的负载型Ni基催化剂(记为HPW-Ni/MMOs),对苯加氢烷基化反应表现出较高的催化性能。其中,0.3HPW-Ni/MMOs催化剂对CHB的产率达到41.2%(转化率: 70.7%; 选择性: 58.3%),是目前已有文献报道的最高值;经过6次循环稳定性实验,产率没有明显降低。HR-TEM, XPS, XANES以及CO红外结构表征证明:HPW锚定在Ni颗粒表面;并且随着HPW负载量的增加,HPWNi之间电子相互作用增强,电子从W原子转移到邻近的Ni原子,从而促进了第一步反应的发生(苯选择性加氢生成环己烯)。采用原位红外、程序升温脱附以及控制性实验研究了苯和中间产物环己烯在催化剂表面的活化吸附,揭示了HPW-Ni的界面协同催化作用(几何效应和电子效应)。研究结果表明,金属-酸双活性位点是反应的本征活性中心:界面Ni位点促进苯加氢生成环己烯,界面HPW中的B酸位点促使环己烯与苯的烷基化反应生成CHB。该工作提供了一种通过金属-酸协同催化提升复杂反应催化性能的设计思路,可拓展到其他高性能串联反应催化剂的设计和制备。这一成果发表在ACS Applied Materials&Interfaces上,文章的第一作者是我课题组博士研究生张芫婧。